郭子雍等-ACP: 在線追蹤揭示云滴中棕色碳的液相形成證據(jù)
棕色碳是一類在近紫外和可見(jiàn)光波段具有強(qiáng)吸收能力的有機(jī)碳質(zhì)氣溶膠,對(duì)云壽命及降水可能具有重要影響。盡管已有實(shí)驗(yàn)室研究表明液相過(guò)程可產(chǎn)生棕色碳,但目前觀測(cè)研究多關(guān)注云水的化學(xué)組成,尚未考慮云中棕色碳的光學(xué)性質(zhì)及演化過(guò)程;且由于缺乏對(duì)活性云滴及未活化的顆粒物(間隙顆粒物)的系統(tǒng)觀測(cè)及對(duì)比研究,難以明確云中液相過(guò)程對(duì)棕色碳形成的貢獻(xiàn)。

為此,中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室博士生郭子雍與導(dǎo)師畢新慧研究員和張國(guó)華特任研究員等人利用云霧在線觀測(cè)平臺(tái)在廣東天井山(海拔1690米)開(kāi)展了山帽云的觀測(cè)研究?;诘赜媚媪魈摂M撞擊器與黑碳儀聯(lián)用在線觀測(cè)獲得云滴殘余顆粒(云滴經(jīng)干燥獲得)、云間隙顆粒和環(huán)境顆粒(無(wú)云時(shí)的背景顆粒)的光吸收系數(shù);使用云霧水收集器和中流量采樣器采集了云水和PM2.5濾膜樣品,結(jié)合紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì)和熒光分光光度計(jì)等對(duì)云水和PM2.5濾膜樣品進(jìn)行分析對(duì)比,研究了云中棕色碳的光學(xué)性質(zhì)及云過(guò)程對(duì)棕色碳形成的影響。
研究報(bào)告了云滴殘余顆粒、云間隙顆粒和環(huán)境顆粒(無(wú)云時(shí)期),以及云水和PM2.5的光學(xué)性質(zhì),并基于此估算了其中棕色碳一次源和二次形成的貢獻(xiàn)比例。測(cè)算結(jié)果表明云中液相過(guò)程顯著促進(jìn)棕色碳的形成。云殘余顆粒中有67-85%的棕色碳來(lái)源于二次形成,遠(yuǎn)高于云間隙顆粒(9-23%)和環(huán)境顆粒(11-16%);PMF正交矩陣因子分析也顯示云水中棕色碳在的吸光系數(shù)(Abs365nm)主要由二次形成及生物質(zhì)燃燒因子貢獻(xiàn)(>80%)。進(jìn)一步通過(guò)對(duì)比采集的云水與云滴殘余顆粒,PM2.5樣品和云間隙顆粒中棕色碳的光學(xué)性質(zhì),發(fā)現(xiàn)水不溶性棕色碳對(duì)總棕色碳光吸收的貢獻(xiàn)較高(48-75%)。本研究基于外場(chǎng)觀測(cè)在線追蹤了云中有機(jī)氣溶膠吸光性質(zhì)的演化過(guò)程,豐富了對(duì)棕色碳形成的認(rèn)識(shí),可為模型模擬云中棕色碳的形成及效應(yīng)提供參考。本研究在廣州化所有機(jī)分析平臺(tái)上完成,相關(guān)研究成果近期發(fā)表于大氣領(lǐng)域重要期刊Atmospheric Chemistry and Physics。

圖 1 環(huán)境顆粒、云間隙顆粒和云殘余顆粒中棕色碳在不同波長(zhǎng)處的光吸收,來(lái)源及對(duì)顆粒物總吸光(黑碳+棕色碳)的貢獻(xiàn)比例
本研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金和廣東省杰出青年科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。
論文信息:Guo, Z., Yang, Y., Hu, X., Peng, X., Fu, Y., Sun, W., Zhang, G., Chen, D., Bi, X., Wang, X., and Peng, P.: The optical properties and in-situ observational evidence for the formation of brown carbon in clouds, Atmos. Chem. Phys., 22, 4827–4839, https://doi.org/10.5194/acp-22-4827-2022, 2022.

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