王紫維、韓民等-ES&T letters:機(jī)器學(xué)習(xí)識(shí)別頁(yè)巖氣鉆井液中的高危水污染物
頁(yè)巖氣是全球能源工業(yè)向低碳轉(zhuǎn)型的重要過(guò)渡資源,水平鉆井技術(shù)頁(yè)巖氣開(kāi)采的核心技術(shù),鉆井作業(yè)使用的鉆井液含有大量未知的化學(xué)物質(zhì)。對(duì)于頁(yè)巖氣開(kāi)采區(qū)域的地下水保護(hù),持久、遷移性毒害化學(xué)物質(zhì)(PMT)和高持久性和高遷移性(vPvM)物質(zhì)需要重點(diǎn)關(guān)注,原因是這類(lèi)物質(zhì)不容易被天然屏障或水處理過(guò)程去除,能夠逐水遷移,在地下水中擴(kuò)散,影響水質(zhì)。
目前,PMT/vPvM物質(zhì)的識(shí)別高度依賴于高質(zhì)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。然而,許多化學(xué)物質(zhì)缺乏相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),阻礙了PMT/vPvM物質(zhì)的快速預(yù)判與識(shí)別。中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王紫維、韓民博士、金彪特任研究員針對(duì)頁(yè)巖氣鉆井液的化學(xué)組成不清,其中高危水污染物PMT/ vPvM不明等問(wèn)題,將非靶向分析技術(shù)和機(jī)器學(xué)習(xí)模型耦合,在頁(yè)巖氣鉆井液樣品中檢測(cè)了371種化學(xué)物質(zhì)(圖1),這些化合物主要分布于C7~C14之間,其中脂環(huán)族化合物占比最大(約48.2%),再基于“一站式”P(pán)MT識(shí)別機(jī)器學(xué)習(xí)模型,在檢測(cè)出的化學(xué)物質(zhì)中識(shí)別出29種PMT/vPvM物質(zhì)(圖2)。
為了探索機(jī)器學(xué)習(xí)模型的預(yù)測(cè)機(jī)制以及驗(yàn)證模型的可靠性,基于SHAP(機(jī)器學(xué)習(xí)解釋工具)方法對(duì)模型預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了全局解釋和局部解釋(圖3)。結(jié)果表明我們的模型可以基于化學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行合理預(yù)測(cè)。此外,研究人員注意到預(yù)測(cè)的PMT/vPvM 物質(zhì)大多數(shù)為多環(huán)芳烴。通過(guò)構(gòu)建基于分子指紋的因果模型,我們計(jì)算了與多環(huán)芳烴相關(guān)的分子結(jié)構(gòu)對(duì)PMT/vPvM屬性的因果效應(yīng),結(jié)果表明芳香性可能是部分多環(huán)芳烴具有PMT/vPvM特性的主要原因。綜上,本研究通過(guò)結(jié)合非靶向分析技術(shù)和PMT機(jī)器學(xué)習(xí)模型,為頁(yè)巖氣開(kāi)采區(qū)域地下水污染預(yù)警和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供了優(yōu)控污染物的備選清單,也為我國(guó)頁(yè)巖氣產(chǎn)業(yè)綠色開(kāi)發(fā)提供了相關(guān)科學(xué)依據(jù)。
研究成果近期發(fā)表在《Environmental Science & Technology Letters》期刊。項(xiàng)目獲國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“頁(yè)巖氣開(kāi)采場(chǎng)地特征污染物篩查與污染防控”(2019YFC1805500)資助。非靶向分析使用了廣州禾信研制的國(guó)產(chǎn)飛行時(shí)間質(zhì)譜。
論文信息:Wang, Ziwei(王紫維), Han, Min(韓民), and Jin, Biao*(金彪). Identifying Candidate Persistent, Mobile, and Toxic (PMT) and Very Persistent and Very Mobile (vPvM) Substances in Shale Gas Drilling Fluids by Combining Nontarget Analysis and Machine Learning Model. Environmental Science & Technology Letters. 2024. DOI: 10.1021/acs.estlett.3c00943.
圖1. 頁(yè)巖氣鉆井液樣品中檢測(cè)到的371種化學(xué)物質(zhì)
(A) GC GC 總離子色譜圖,(B) 鉆井液中化合物的分類(lèi)
圖2. 鉆井液中候選PMT/vPvM物質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)以及可能來(lái)源
圖3. 基于SHAP方法對(duì)模型預(yù)測(cè)結(jié)果 (A) 模型解釋全局解釋圖,(B) 1,3,5-三甲基苯的模型解釋瀑布圖,(C) 反式十氫化萘的模型解釋瀑布圖

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