新聞動(dòng)態(tài)徐謹(jǐn)立，潘天樂等- Environ. Sci. Atmos.：臭氧與地板清潔劑反應(yīng)產(chǎn)生的含氮有機(jī)氣溶膠和高度氧化分子
臭氧（O3）作為室內(nèi)環(huán)境中的主要氧化劑，可通過打印機(jī)、空氣凈化器等設(shè)備釋放或經(jīng)通風(fēng)系統(tǒng)由室外滲入，其與清潔劑中揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）的快速反應(yīng)是二次有機(jī)氣溶膠（SOA）的重要來源。這類氣溶膠因粒徑微小（通常小于1微米）可深入人體肺部，且可能攜帶硝基、過氧基等毒性官能團(tuán)，對(duì)呼吸系統(tǒng)及心血管健康構(gòu)成潛在威脅。然而，現(xiàn)有研究對(duì)清潔劑中單萜烯、苯并噻唑類物質(zhì)與臭氧反應(yīng)生成顆粒物的化學(xué)組成實(shí)時(shí)動(dòng)態(tài)監(jiān)測，以及光照調(diào)控機(jī)制對(duì)反應(yīng)路徑的影響，仍缺乏系統(tǒng)性研究。針對(duì)這一難題，本研究通過多維度實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，利用提取電噴霧電離飛行時(shí)間質(zhì)譜儀（EESI-TOF-MS）結(jié)合反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)，實(shí)時(shí)測量了臭氧與地板清潔劑反應(yīng)生成的氣溶膠的有機(jī)組成，首次系統(tǒng)闡明了紫外光照射下含氮有機(jī)氣溶膠（CHON/CHN）及高氧化態(tài)分子（HOMs）的動(dòng)態(tài)生成機(jī)制，研究成果為室內(nèi)空氣質(zhì)量精準(zhǔn)管控提供了科學(xué)依據(jù)。
實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，臭氧與清潔劑反應(yīng)生成的氣溶膠中，含氮有機(jī)化合物（CHON）和高氧化態(tài)分子（HOMs）的含量顯著增加，同時(shí)導(dǎo)致有機(jī)氣溶膠質(zhì)量濃度的二次增加。在光照條件下，HOMs的相對(duì)含量從16%增加到20%，而顆粒物質(zhì)量濃度從3.8 μg m-3增加到7 μg?m-3，表明陽光穿透窗戶會(huì)顯著影響氣溶膠的組成。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)生成的含N化合物（CHON/CHN）可能通過臭氧與清潔劑中的苯并噻唑反應(yīng)生成，其中包括咪唑、吡嗪/嘧啶和氮雜吲哚等化合物。本研究模擬室內(nèi)光照和非光照條件下，清潔劑中VOCs與臭氧反應(yīng)，闡明其二次生成的氣溶膠的分子特征和可能生成途徑，這對(duì)于室內(nèi)空氣質(zhì)量的建模和人類健康影響的評(píng)估具有重要意義。未來，研究團(tuán)隊(duì)將進(jìn)一步探索氧化劑對(duì)室內(nèi)清潔劑臭氧化學(xué)反應(yīng)中顆粒物形成的綜合影響，以更全面地理解室內(nèi)空氣污染的形成機(jī)制和健康風(fēng)險(xiǎn)，為改善室內(nèi)空氣質(zhì)量提供理論支持和技術(shù)指導(dǎo)。
圖1.? A）對(duì)臭氧氧化反應(yīng)與光氧化反應(yīng)中EESI-ToF檢測到的194種離子進(jìn)行了層次聚類分析。聚類結(jié)果的劃分線示于圖1A左側(cè)。層次聚類中的歸一化信號(hào)強(qiáng)度采用彩色比例尺呈現(xiàn)，即信號(hào)強(qiáng)度呈線性變化：從深藍(lán)色（歸一化值-3）漸變?yōu)榫萍t色（歸一化值3）B)?展示了從層次聚類分析中獲得的各組強(qiáng)度隨時(shí)間的變化曲線。通過顏色映射清晰地呈現(xiàn)了不同組別在反應(yīng)過程中的動(dòng)態(tài)變化特征。C)??顯示了氧化反應(yīng)（深色標(biāo)記）與光氧化反應(yīng)（淺色標(biāo)記）下產(chǎn)生的四組典型離子的質(zhì)譜圖。所有信號(hào)均歸一化至該組內(nèi)最高有機(jī)峰的強(qiáng)度值，確保不同反應(yīng)路徑產(chǎn)物的可比性。通過對(duì)比可見，光氧化反應(yīng)組別顯示出更豐富的低分子量離子特征。
圖2. ?不同反應(yīng)條件下由EESI-Tof-MS檢測到的離子的高分辨率質(zhì)譜圖，其中圖(A) 與圖(B)分別代表臭氧氧化條件和光氧化條件下觀察到的質(zhì)譜圖；圖?(C) 由圖 (A) 減去圖 (B) 計(jì)算得到，代表兩種反應(yīng)條件下質(zhì)譜圖的差異。信號(hào)已歸一化至觀察到的最高峰的最大值。由于篇幅限制，僅標(biāo)記了相對(duì)信號(hào)強(qiáng)度最高的物種，且圖中標(biāo)記的物種省略了鈉離子（Na+）
本研究成果近期發(fā)表在Environmental Science: Atmospheres上，被推選為 該雜志亮點(diǎn)文章。論文第一作者為中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所博士研究生徐謹(jǐn)立和潘天樂，通訊作者為中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所胡偉偉研究員和Sasho Gligorovski研究員。本研究得到了中國國家自然科學(xué)基金、國際科學(xué)家研究基金、中國國家自然科學(xué)基金等資助。
論文信息
Xu, J.（徐謹(jǐn)立）, Pan, T.（潘天樂）, Feng, T.（馮婷婷）, Wang, Y.（王應(yīng)坤）, Chen, W.（陳衛(wèi)）, Hu, W.（胡偉偉）, & Gligorovski, S. (2024). Nitrogen-containing organic aerosols and highly oxidized molecules produced by reaction of ozone with floor cleaning detergent. Environmental Science: Atmospheres, 4, 1358-1367.
