劉明鎧、胡偉偉等-JGR-A:中國大氣顆粒氯分布特征、來源解析與環(huán)境影響:基于氣溶膠質(zhì)譜(AMS)的外場觀測結(jié)果

本研究摘要圖
?中國快速的城市化、工業(yè)化和不斷升級的能源消耗加速了空氣質(zhì)量的下降。在過去十年里,中國關(guān)于顆粒物(PM)污染的觀測研究出現(xiàn)了前所未有的激增。盡管在中國的大多數(shù)實(shí)地研究集中在調(diào)查硫酸鹽(SO42?), 硝酸鹽(NO3?),氨鹽(NH4+)和有機(jī)氣溶膠(OA)的污染特征和形成機(jī)制,然而對顆粒氯(Cl?)形成和環(huán)境影響的系統(tǒng)探索和認(rèn)知仍然有限。
?針對這一問題,中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所胡偉偉課題組博士生劉明鎧等通過匯編基于氣溶膠質(zhì)譜儀 (AMS) 檢測的亞微米氣溶膠 (PM1) 的綜合數(shù)據(jù)集,考察了Cl?在中國各地的時空分布、來源和環(huán)境影響。此外,結(jié)合了中國六個代表性地點(diǎn)的AMS高時間分辨率氣溶膠成分?jǐn)?shù)據(jù),以獲得更詳細(xì)的見解。中國的Cl?質(zhì)量濃度(1.9 ± 2.7 μg m-3)顯著高于全球平均值(0.3 ± 1.0 μg m-3),呈現(xiàn)明顯的 N-S 模式(北方 >?南方), 并具有明顯的季節(jié)性特征(冬季 >?其他季節(jié))。利用K-means分析方法對全國Cl?日變化特征進(jìn)行聚類分析,表明一次燃燒排放和氣/顆粒分配是Cl?動態(tài)變化的主要驅(qū)動因素。Cl?與人為燃燒源示蹤劑之間的良好相關(guān)性證實(shí)了基于排放清單的推斷,即煤炭和生物質(zhì)燃燒是Cl?的主要人為來源。此外,系統(tǒng)地探討了Cl?對氨平衡、氣溶膠液態(tài)水含量和吸濕性的量化環(huán)境影響。在極端情況下,Cl?在污染期間可以提高100%的氣溶膠水含量(ALWC), 強(qiáng)調(diào)其在影響氣溶膠物理化學(xué)中的關(guān)鍵作用??傊?,本研究增強(qiáng)了我們對Cl?在中國分布、來源和環(huán)境效應(yīng)的理解,強(qiáng)調(diào)在闡明細(xì)顆粒物的環(huán)境效應(yīng)時應(yīng)系統(tǒng)地考慮Cl?。

圖 1 2006 年至 2020 年間,AMS 和 ACSM 在中國測量的 NR-PM1?中的質(zhì)量濃度 (單位:μg m-3) 和 Cl??的空間分布。來自本研究和文獻(xiàn)調(diào)研的數(shù)據(jù)分別用橙色圓圈和灰色圓圈標(biāo)記。甜甜圈圖表示北方、南方和北京地區(qū) NR-PM1?的平均化學(xué)成分。北京地區(qū)用虛線框表示。對于同一地點(diǎn)的多個觀測數(shù)據(jù),進(jìn)行偏移處理,以提高清晰度。

圖2 K-means聚類結(jié)果中Cl?質(zhì)量濃度的日變化特征,同時包含溫度日變化及氯化銨平衡常數(shù)Kp的變化趨勢。其中HCl數(shù)據(jù)取自鶴山觀測。所有數(shù)據(jù)均經(jīng)過歸一化處理,"n"代表樣本數(shù)量。

圖3 Cl?與OA的比值同人為源OA指示因子占比(BBOA及CCOA與OA的比值)之間的相關(guān)性分析,數(shù)據(jù)涵蓋本研究及文獻(xiàn)報道結(jié)果。

圖4??(a) 中國地區(qū)Cl?對氣溶膠液態(tài)水含量(ALWC)的增強(qiáng)比。增強(qiáng)比定義為含Cl?(ALWCCl)與無Cl?條件(ALWCNoCl)的ALWC差值相對于ALWCNoCl的比值,即(ALWCCl?- ALWCNoCl)/ ALWCNoCl。圖中同時展示華北冬季與其他季節(jié)、華南冬季與其他季節(jié)的數(shù)據(jù)。環(huán)形圖內(nèi)圈表示Cl?對ALWC的貢獻(xiàn)率,外圈表示NR-PM1各組分占比。(b) 六個外場觀測點(diǎn)Cl?的ALWC增強(qiáng)比,包括北京冬季、北京夏季、長島、東營、廣州及鶴山的平均值,并單獨(dú)標(biāo)注北京冬季重污染時段的增強(qiáng)比。
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本研究成果近期發(fā)表在國際知名期刊Journal of Geophysical Research: Atmospheres上,相關(guān)研究結(jié)果為理解我國大氣顆粒物中的Cl?提供了寶貴的數(shù)據(jù)和新的認(rèn)知。論文第一作者為中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所博士研究生劉明鎧,中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所胡偉偉研究員為通訊作者。本研究受到國家自然科學(xué)基金委基金(42321003、42375105)、廣東省科學(xué)技術(shù)研究基金(2023B1212060049)等項(xiàng)目的聯(lián)合資助。
論文信息:Liu, Mingkai?(劉明鎧); Liu, Zhaoce(劉召策); Wang, Jun(汪鋆); Chen, Wei(陳衛(wèi)); Feng, Tingting(馮婷婷); Pan, Tianle(潘天樂); Yuan, Bin(袁斌); Huang, Shan(黃山); Shao, Min(邵敏); Hu, Min(胡敏); Wang, Xinming(王新明); Hu, Weiwei*(胡偉偉): 2025. The Variation, Source, and Environmental Impact of Chloride Across China: Summarized Field Results Based on the Aerosol Mass Spectrometer (AMS). https://doi.org/10.1029/2024JD043275

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