劉明鎧、胡偉偉等-JGR-A:中國大氣顆粒氯分布特征、來源解析與環(huán)境影響:基于氣溶膠質(zhì)譜(AMS)的外場觀測結(jié)果

本研究摘要圖
?中國快速的城市化、工業(yè)化和不斷升級的能源消耗加速了空氣質(zhì)量的下降。在過去十年里,中國關(guān)于顆粒物(PM)污染的觀測研究出現(xiàn)了前所未有的激增。盡管在中國的大多數(shù)實地研究集中在調(diào)查硫酸鹽(SO42?), 硝酸鹽(NO3?),氨鹽(NH4+)和有機氣溶膠(OA)的污染特征和形成機制,然而對顆粒氯(Cl?)形成和環(huán)境影響的系統(tǒng)探索和認知仍然有限。
?針對這一問題,中國科學院廣州地球化學研究所胡偉偉課題組博士生劉明鎧等通過匯編基于氣溶膠質(zhì)譜儀 (AMS) 檢測的亞微米氣溶膠 (PM1) 的綜合數(shù)據(jù)集,考察了Cl?在中國各地的時空分布、來源和環(huán)境影響。此外,結(jié)合了中國六個代表性地點的AMS高時間分辨率氣溶膠成分數(shù)據(jù),以獲得更詳細的見解。中國的Cl?質(zhì)量濃度(1.9 ± 2.7 μg m-3)顯著高于全球平均值(0.3 ± 1.0 μg m-3),呈現(xiàn)明顯的 N-S 模式(北方 >?南方), 并具有明顯的季節(jié)性特征(冬季 >?其他季節(jié))。利用K-means分析方法對全國Cl?日變化特征進行聚類分析,表明一次燃燒排放和氣/顆粒分配是Cl?動態(tài)變化的主要驅(qū)動因素。Cl?與人為燃燒源示蹤劑之間的良好相關(guān)性證實了基于排放清單的推斷,即煤炭和生物質(zhì)燃燒是Cl?的主要人為來源。此外,系統(tǒng)地探討了Cl?對氨平衡、氣溶膠液態(tài)水含量和吸濕性的量化環(huán)境影響。在極端情況下,Cl?在污染期間可以提高100%的氣溶膠水含量(ALWC), 強調(diào)其在影響氣溶膠物理化學中的關(guān)鍵作用??傊?,本研究增強了我們對Cl?在中國分布、來源和環(huán)境效應(yīng)的理解,強調(diào)在闡明細顆粒物的環(huán)境效應(yīng)時應(yīng)系統(tǒng)地考慮Cl?。

圖 1 2006 年至 2020 年間,AMS 和 ACSM 在中國測量的 NR-PM1?中的質(zhì)量濃度 (單位:μg m-3) 和 Cl??的空間分布。來自本研究和文獻調(diào)研的數(shù)據(jù)分別用橙色圓圈和灰色圓圈標記。甜甜圈圖表示北方、南方和北京地區(qū) NR-PM1?的平均化學成分。北京地區(qū)用虛線框表示。對于同一地點的多個觀測數(shù)據(jù),進行偏移處理,以提高清晰度。

圖2 K-means聚類結(jié)果中Cl?質(zhì)量濃度的日變化特征,同時包含溫度日變化及氯化銨平衡常數(shù)Kp的變化趨勢。其中HCl數(shù)據(jù)取自鶴山觀測。所有數(shù)據(jù)均經(jīng)過歸一化處理,"n"代表樣本數(shù)量。

圖3 Cl?與OA的比值同人為源OA指示因子占比(BBOA及CCOA與OA的比值)之間的相關(guān)性分析,數(shù)據(jù)涵蓋本研究及文獻報道結(jié)果。

圖4??(a) 中國地區(qū)Cl?對氣溶膠液態(tài)水含量(ALWC)的增強比。增強比定義為含Cl?(ALWCCl)與無Cl?條件(ALWCNoCl)的ALWC差值相對于ALWCNoCl的比值,即(ALWCCl?- ALWCNoCl)/ ALWCNoCl。圖中同時展示華北冬季與其他季節(jié)、華南冬季與其他季節(jié)的數(shù)據(jù)。環(huán)形圖內(nèi)圈表示Cl?對ALWC的貢獻率,外圈表示NR-PM1各組分占比。(b) 六個外場觀測點Cl?的ALWC增強比,包括北京冬季、北京夏季、長島、東營、廣州及鶴山的平均值,并單獨標注北京冬季重污染時段的增強比。
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本研究成果近期發(fā)表在國際知名期刊Journal of Geophysical Research: Atmospheres上,相關(guān)研究結(jié)果為理解我國大氣顆粒物中的Cl?提供了寶貴的數(shù)據(jù)和新的認知。論文第一作者為中國科學院廣州地球化學研究所博士研究生劉明鎧,中國科學院廣州地球化學研究所胡偉偉研究員為通訊作者。本研究受到國家自然科學基金委基金(42321003、42375105)、廣東省科學技術(shù)研究基金(2023B1212060049)等項目的聯(lián)合資助。
論文信息:Liu, Mingkai?(劉明鎧); Liu, Zhaoce(劉召策); Wang, Jun(汪鋆); Chen, Wei(陳衛(wèi)); Feng, Tingting(馮婷婷); Pan, Tianle(潘天樂); Yuan, Bin(袁斌); Huang, Shan(黃山); Shao, Min(邵敏); Hu, Min(胡敏); Wang, Xinming(王新明); Hu, Weiwei*(胡偉偉): 2025. The Variation, Source, and Environmental Impact of Chloride Across China: Summarized Field Results Based on the Aerosol Mass Spectrometer (AMS). https://doi.org/10.1029/2024JD043275

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