郭昊、張艷利等-JGR-A:改進(jìn)單萜烯光溫算法提升對(duì)臭氧和SOA的模擬
????生物源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOCs)是生成臭氧和二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的重要前體物,其中單萜類化合物約占全球BVOCs排放總量的15%。長(zhǎng)期以來(lái),大氣化學(xué)傳輸模型通常假設(shè)單萜烯排放主要受溫度驅(qū)動(dòng),而對(duì)光照因素考慮不足。最新外場(chǎng)原位觀測(cè)表明,在熱帶和亞熱帶地區(qū),單萜烯排放也有光依賴性,且不同單萜烯物種存在差異,忽視這一排放影響因素可能最終影響臭氧和SOA模擬。
????針對(duì)這一問(wèn)題,中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所王新明研究員和張艷利研究員課題組郭昊副研究員等,基于前期研究組華南地區(qū)典型樹種野外實(shí)測(cè),在更新模型本地化排放因子進(jìn)行模擬的基礎(chǔ)上,本研究進(jìn)一步對(duì)廣泛應(yīng)用的MEGAN2.1這一BVOCs排放模型中光溫響應(yīng)算法進(jìn)行了更新,并將其嵌入大氣化學(xué)傳輸模型WRF–CMAQ中,對(duì)華南地區(qū)2022年典型季節(jié)BVOCs排放和二次污染物生成進(jìn)行了模擬。
????結(jié)果顯示,改進(jìn)后的算法使我國(guó)華南地區(qū)單萜排放量冬季減幅高達(dá)60%,夏季減幅約達(dá)9%(圖1a);降低了臭氧模擬值與觀測(cè)值的平均標(biāo)準(zhǔn)化偏差(MNB),使模擬與觀測(cè)的差值降低了9-19%(圖1b);華南地區(qū)夏季臭氧的日最大8小時(shí)平均濃度(MDA8 O?)相應(yīng)下降約3%–7%(最高減少2 ppb),二次有機(jī)氣溶膠(SOA)濃度下降10%–24%(最高減少1.2 μg/m3)(圖2)。引起該變化的原因,主要是大氣氧化能力(AOC)的降低以及單萜烯氧化生成SOA途徑的轉(zhuǎn)變(圖3)。
????本研究通過(guò)基于原位觀測(cè)的算法更新,從而提升了對(duì)BVOCs排放及其二次污染物生成模擬的準(zhǔn)確性。然而,未來(lái)還需要在更多植被類型和氣候條件下開(kāi)展長(zhǎng)期現(xiàn)場(chǎng)原位觀測(cè),以進(jìn)一步完善BVOCs排放的光響應(yīng)算法,并將更近真實(shí)大氣下單萜烯的氧化機(jī)制納入模型,從而推動(dòng)區(qū)域空氣質(zhì)量模擬向更好反映BVOC影響作用。
????本研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新研究群體項(xiàng)目(42321003)、青年基金C類(42405110)、廣東省科技廳(2023B1212060049、2023B0303000007)、廣州市科技局(2024A04J4935)等項(xiàng)目的聯(lián)合資助。相關(guān)研究成果近期發(fā)表于Journal of Geophysical Research:?Atmospheres。
論文信息:
Guo, H.?(郭昊), Zhang, Y.*?(張艷利), Ran, H.?(冉浩汎),??Zeng, J.?(曾建強(qiáng)), and Wang, X.?(王新明),?2025.??Improving Light‐Dependent Monoterpene Emission?Parameterizations to Enhance Chemical Transport Model?Predictions of Ozone and SOA in South China, Journal of Geophysical Research: Atmospheres,?130(20), e2025JD044435.?https://doi.org/10.1029/2025JD044435

圖1 ?算法更新前(Default)后(Updated MTs),(a)廣東省四季單萜烯排放量估算對(duì)比;(b)臭氧觀測(cè)值與模擬值逐小時(shí)濃度平均標(biāo)準(zhǔn)化偏差(MNB)對(duì)比(紅線表示U.S. EPA標(biāo)準(zhǔn)值)

圖2 算法更新前(Default)和后(Updated MTs);(a)夏季臭氧日最大8小時(shí)平均濃度(ppb); (b) SOA濃度(μg/m3?)的模擬值對(duì)比

圖3 算法更新前(Default)和后(Updated MTs),夏季珠三角地區(qū) (a)大氣氧化性與 (b)不同SOA生成途徑[半揮發(fā)性產(chǎn)物(SVOC)、低聚物(OLGM)、乙二醛(GLY)和甲基乙二醛(MGLY)]的變化

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