劉懋銳、韋剛健等-JAAS:高精度硅同位素分析方法的建立
?近日,中國科學院廣州地球化學研究所韋剛健研究員團隊在《Journal of Analytical Atomic Spectrometry》(JAAS)在線發(fā)表了題為“Precise δ29/28Si and δ30/28Si determination on a high-resolution MC-ICP-MS”的研究論文。該研究針對低硅含量地質(zhì)樣品如碳酸鹽巖等,通過系統(tǒng)評估堿熔劑及酸用量對樣品消解過程硅元素回收率的影響,以及陽離子交換樹脂對高基體元素含量溶液的分離提純效果,建立了一套簡單、高效的樣品消解-純化流程,并在深地過程與戰(zhàn)略礦產(chǎn)資源全國重點實驗室的高分辨率MC-ICP-MS(Nu Plasma 1700)儀器上完成了高精度硅同位素組成分析。同時,首次報道了七種碳酸鹽巖標準物質(zhì)的δ29/28Si 和 δ30/28Si組成,為后續(xù)相關(guān)研究提供了關(guān)鍵參考數(shù)據(jù)。
?硅是地球中豐度第三的元素,其在地球不同地質(zhì)儲庫中的分布與循環(huán)過程對揭示地球內(nèi)部物質(zhì)分異和地表環(huán)境演化機制具有重要意義。例如,全球硅循環(huán)被認為與碳循環(huán)存在緊密聯(lián)系,地球表面的硅酸鹽巖持續(xù)化學風化調(diào)節(jié)著長時間尺度的大氣二氧化碳濃度,進而直接影響全球氣候變化。然而,對于這一過程的調(diào)控機制的認知仍然不清楚。硅擁有三個穩(wěn)定同位素(28Si, 29Si, 和30Si),是示蹤硅地球化學循環(huán)的敏感指標,因而硅同位素組成或有助深入揭示硅循環(huán)與碳循環(huán)的聯(lián)系。硅同位素研究最早可追溯至二十世紀五十年代,傳統(tǒng)分析測試方法是將硅轉(zhuǎn)化為SiF4,然后使用氣源質(zhì)譜進行同位素比值測定,流程相對復雜分析效率不高。二十一世紀初,多接收器電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(MC-ICP-MS)技術(shù)的興起使得硅同位素測試的熔樣方式和質(zhì)譜測量均得到改進,該方法不僅普遍獲得比氣源質(zhì)譜法更優(yōu)的精度,同時避免了使用危險試劑(比如BrF5和?F2),分析效率也大幅提高。然而,早期的MC-ICP-MS質(zhì)譜儀受到質(zhì)量分辨率的限制,普遍面臨譜峰干擾的挑戰(zhàn)(主要是分辨不了30Si與14N16O)。其次,化學處理的流程仍然不夠完善,不管是酸溶解還是堿熔法均需要進一步優(yōu)化。特別是對于一些硅含量較低、基體元素含量較高的樣品如碳酸鹽巖等的硅同位素分析方法仍然是缺乏的,極大地限制了硅同位素應(yīng)用范圍。
?針對上述問題,中國科學院廣州地球化學研究所博士研究生劉懋銳在韋剛健研究員的指導下,建立了碳酸鹽巖硅同位素測試方法,實現(xiàn)了高精度δ29/28Si和δ30/28Si同位素比值測定,取得的主要進展包括:1)確定了NaOH堿熔劑以及提取高溫熔融殘余物的濃硝酸用量對樣品消解過程的硅元素回收率的影響(圖1);2)評估了陽離子交換樹脂的承載能力,在保證與基體元素完全分離的前提下,降低了待測元素的稀釋倍數(shù)(圖2);3) 評估了酸度匹配、濃度匹配、基體效應(yīng)對質(zhì)譜測試的影響(圖3);4)首次報道了七種碳酸鹽巖標準物質(zhì)的硅同位素組成數(shù)據(jù)(圖4),為后續(xù)開展相關(guān)應(yīng)用研究提供了參考。

圖1.?堿熔劑用量與酸用量對硅回收率的影響

圖2. AG50W-X12陽離子交換樹脂淋濾曲線

圖3. 酸度匹配、濃度匹配、基體元素對硅同位素分析測試的影響

圖4.本文測定的地質(zhì)參考物質(zhì)的硅同位素組成
相關(guān)研究成果發(fā)表在國際學術(shù)期刊《Journal of Analytical Atomic Spectrometry》期刊上。該研究獲得了國家自然科學基金創(chuàng)新群體項目(42021002)的資助。
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論文信息:?Liu, M.-R?(劉懋銳)., Bai, J.-H?(白江昊)., Zhu, G.-H?(朱冠虹)., Deng, G.-C?(鄧廣超)., Wang, Q (王強)., and Wei, G.-J?(韋剛健)*., 2025.?Precise δ29/28Si and δ30/28Si determination by high-resolution MC-ICP-MS.?Journal of Analytical Atomic Spectrometry.?
論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D5JA00424A

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