鐘玉婷、Yuri Amelin、徐義剛-JAAS & 地球化學:單顆粒鋯石CA-ID-TIMS技術(shù)在國內(nèi)的建設(shè)進展—廣州地化所實現(xiàn)穩(wěn)定運行
?地質(zhì)年代學是解碼地球演化歷史的“時間標尺”,其方法體系的逐步完善為深時地質(zhì)研究和重大地質(zhì)事件時序約束提供了關(guān)鍵的技術(shù)支撐。作為國際公認的地質(zhì)定年“金標準”,單顆粒鋯石化學溶蝕-同位素稀釋-熱電離質(zhì)譜法(Chemical Abrasion-isotope Dilution-thermal Ionization Mass Spectrometry, CA-ID-TIMS;圖1)通過高溫退火與選擇性化學溶蝕,有效去除鉛丟失影響,并結(jié)合同位素稀釋的準確定量和熱電離質(zhì)譜的高精度測量,實現(xiàn)加權(quán)平均年齡優(yōu)于0.03%的精度。長期以來,該技術(shù)主要集中于歐美少數(shù)實驗室,國內(nèi)受限于低普通鉛本底控制及高精度測量體系建設(shè)難度,尚缺乏可穩(wěn)定運行的高精度ID-TIMS U-Pb年代學實驗平臺。
?在CA-ID-TIMS分析中,全流程普通鉛本底是制約測年精度的關(guān)鍵因素之一。來自空氣、試劑及實驗器皿的皮克級(1 pg = 10-12?g)普通鉛污染,即可對鋯石放射成因鉛信號產(chǎn)生干擾。將全流程普通鉛本底穩(wěn)定控制在1 pg以下,不僅依賴高標準潔凈環(huán)境,更需要對實驗流程、材料和試劑的系統(tǒng)優(yōu)化與精細管理。針對這一瓶頸,廣州地化所徐義剛院士帶領(lǐng)的研究團隊,提出基于“逆向遞推”的低本底控制策略,從質(zhì)譜點樣端出發(fā)逐級追蹤污染來源,識別并量化各環(huán)節(jié)本底貢獻,并對實驗流程進行合理簡化,以降低樣品暴露與二次污染風險。目前實驗室已將全流程普通鉛本底穩(wěn)定控制在0.7 pg以下,達到國際ID-TIMS?U-Pb年代學實驗室準入水平。
?在測量方法方面,團隊圍繞關(guān)鍵環(huán)節(jié)開展系統(tǒng)優(yōu)化:建立ATONA放大器基線采集與漂移校正策略,降低基線不確定度并提高離子流利用率;針對204Pb信號弱的問題,優(yōu)化Daly檢測器工作參數(shù)并采用靜態(tài)多接收模式,實現(xiàn)204Pb測量與實時增益校正,顯著提高測量穩(wěn)定性。同時,通過Pb標樣實驗識別出TIMS激發(fā)劑條件下Pb同位素分餾行為可偏離經(jīng)典指數(shù)分餾定律,并識別出奇-偶質(zhì)量同位素分餾差異,據(jù)此建立針對性校正策略,從機制上提升測量準確性。在U同位素測量方面,建立了UO2+靜態(tài)多接收分析流程,在法拉第杯上獲得穩(wěn)定信號,實現(xiàn)U同位素比值的高精度測量。
?通過上述優(yōu)化,實驗室在低本底控制與高精度測量兩個關(guān)鍵維度實現(xiàn)協(xié)同提升。標準樣品驗證結(jié)果表明:EARTHTIME 合成溶液標樣ET100在不同處理流程下獲得一致的206Pb/238U年齡(100.316 ±?0.004?Ma; MSWD = 1.6, N = 62)(圖2);鋯石標樣R33與TEMORA 2測得的206Pb/238U年齡分別為419.693 ±?0.096?Ma(MSWD = 1.2, n = 5)和417.508 ±?0.051?Ma(MSWD = 2.0, n = 22)(圖3和圖4),均與國際推薦值在誤差范圍內(nèi)一致。上述結(jié)果表明,實驗室目前已具備穩(wěn)定獲取0.02–0.05%(2RSD)精度U-Pb年齡數(shù)據(jù)的能力,整體水平與國際先進ID-TIMS 年代學實驗室可比。
?目前,中國科學院廣州地球化學研究所單顆粒鋯石ID-TIMS U-Pb年代學實驗室已實現(xiàn)穩(wěn)定運行,具備常規(guī)開展高精度U-Pb測年的能力。未來將持續(xù)優(yōu)化本底控制與分析方法,并拓展相關(guān)技術(shù)應(yīng)用。我們歡迎同行圍繞關(guān)鍵地層定年、火山及重大地質(zhì)事件時序等方向開展合作研究。

圖1. 單顆粒鋯石CA-ID-TIMS U-Pb定年實驗流程圖

圖2. 合成溶液標樣ET100?CA-ID-TIMS U-Pb定年結(jié)果(95%置信區(qū)間,下同)
(#1:靜態(tài)多接收;#2:Daly跳峰;#3:預(yù)加稀釋劑平行樣;#4:微柱化學分離)

圖3. 鋯石標樣R33 CA-ID-TIMS U-Pb定年結(jié)果

圖4. 鋯石標樣TEMORA 2 CA-ID-TIMS U-Pb 定年結(jié)果,并與EARTHTIME聯(lián)盟實驗室數(shù)據(jù)對比。本實驗室的兩組加權(quán)平均年齡分別是全部有效數(shù)據(jù)(n = 22/24)、PbC本底優(yōu)化后的數(shù)據(jù)(10-11月;n = 9/11)計算所得,空心誤差棒未納入計算(表明TEMORA 2 鋯石可能存在不均一性)。(b) 單顆粒對應(yīng)的全流程PbC本底。10-11月PbC本底降低并趨于穩(wěn)定,反映化學流程優(yōu)化與低本底控制方面的成效
?相關(guān)成果已發(fā)表在國際學術(shù)期刊Journal of Analytical Atomic Spectrometry和中文核心期刊《地球化學》上。該研究受到國家自然科學基金基礎(chǔ)科學中心項目(42288201)和重大研究計劃(92479001)的資助。
?論文信息:
?Zhong Yu-Ting*?(鐘玉婷), Amelin Yuri, Xu Yi-Gang (徐義剛). U-Pb ID-TIMS dating of U-rich accessory minerals using a Phoenix-ATONA and 202Pb-205Pb-233U-236U tracer. Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 2026, 41(4): 1346-1353.
?Amelin Yuri, Zhong Yu-Ting*?(鐘玉婷), Xu Yi-Gang (徐義剛). Pb isotope analysis on a Phoenix-ATONA: assessment and minimisation of uncertainties. Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 2026, 41(4): 1542-1560.
?鐘玉婷, Amelin Yuri, 徐義剛. 2026. 廣州地球化學研究所ID-TIMS實驗室單顆粒鋯石U-Pb定年的低本底與高精度分析. 地球化學, 55(2): 208-218.
?論文鏈接:
https://doi.org/10.1039/D6JA00003G??
https://doi.org/10.1039/D6JA00002A
http://geochimica.paperonce.org/#/digest?ArticleID=3516
?

新聞動態(tài)